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鈣鈦礦太陽能電池的 PLQY（光致發(fā)光量子產(chǎn)率）本質(zhì)上反映了光激發(fā)產(chǎn)生的電子 - 空穴對中，通過輻射復合（發(fā)光） 與非輻射復合（無發(fā)光能量損失） 的競爭關系：PLQY 越高，說明輻射復合占比越高，非輻射復合占比越低。因此，所有影響這兩種復合過程的因素，都會直接或間接影響 PLQY。
具體可分為以下幾類：
一、材料本征性質(zhì)：決定復合機制的核心
1. 缺陷態(tài)密度與類型
缺陷的影響：鈣鈦礦材料中的缺陷（如空位、間隙原子、晶界缺陷等）是非輻射復合的主要中心。缺陷會捕獲載流子（電子或空穴），導致其通過非輻射路徑（如缺陷能級間的躍遷）釋放能量，而非以光子形式發(fā)射。
例如：鉛空位（VPb）、碘間隙原子（Ii）等缺陷會形成深能級陷阱，顯著增強非輻射復合，導致 PLQY 下降；
淺能級缺陷對非輻射復合的影響較弱，但若濃度過高，仍會降低 PLQY。
缺陷來源：材料合成過程中的化學計量比失衡（如鉛鹽與有機胺鹽比例不當）、結(jié)晶過程中的動力學不穩(wěn)定（如快速結(jié)晶導致晶粒無序）等，都會增加缺陷密度。
2. 結(jié)晶度與晶粒質(zhì)量
高結(jié)晶度的鈣鈦礦薄膜通常具有更大的晶粒尺寸和更少的晶界：
晶界處原子排列無序，易形成缺陷（如未配位的離子），是非輻射復合的 “熱點"；
大晶粒可減少晶界密度，降低載流子在晶界處的非輻射復合概率，從而提高 PLQY。
反之，低結(jié)晶度薄膜（如含有大量非晶相或小晶粒）因晶界密集，PLQY 通常較低。
3. 化學組分與stoichiometry（化學計量比）
鈣鈦礦的典型化學式為ABX3（如MAPbI3)、(FAPbI3），A、B、X 位的元素比例直接影響缺陷形成：
例如：PbI2過量會導致薄膜中殘留PbI2相，其與鈣鈦礦的界面易形成缺陷，促進非輻射復合；
A 位陽離子（如 MA?、FA?）比例失衡可能導致晶格畸變，增加缺陷密度，降低 PLQY。
二、薄膜與界面質(zhì)量：載流子復合的關鍵區(qū)域
1. 表面缺陷與表面態(tài)
鈣鈦礦薄膜的表面是缺陷*集中的區(qū)域之一（如表面未配位的 Pb2?離子、懸掛鍵等），這些表面缺陷會形成表面態(tài)，成為載流子非輻射復合的強中心：
表面缺陷越多，載流子在表面的非輻射復合概率越高，PLQY 越低；
例如：未鈍化的鈣鈦礦表面 PLQY 通常顯著低于體相，而通過表面鈍化（如用有機胺分子、無機鹽修飾）可減少表面缺陷，提升 PLQY。
2. 界面能級匹配與載流子積累
鈣鈦礦與電荷傳輸層（HTL/ETL，如Spiro-OMeTAD、TiO?）的界面若存在能級失配，會導致載流子在界面處積累：
例如：若 HTL 的*高占據(jù)分子軌道（HOMO）高于鈣鈦礦的價帶頂，空穴難以從鈣鈦礦向 HTL 傳輸，導致空穴在界面積累，與電子發(fā)生非輻射復合；
載流子積累會顯著增強非輻射復合，降低 PLQY（即使鈣鈦礦本體質(zhì)量良好）。
三、激發(fā)條件與環(huán)境因素：外部調(diào)控的影響
1. 激發(fā)強度與載流子濃度
低激發(fā)強度下：載流子濃度低，非輻射復合主要由缺陷主導（缺陷捕獲載流子），PLQY 隨激發(fā)強度升高而增加（缺陷被飽和）；
高激發(fā)強度下：載流子濃度過高，可能觸發(fā)俄歇復合（一種載流子 - 載流子間的非輻射復合，能量轉(zhuǎn)移給第三個載流子），導致 PLQY 隨激發(fā)強度升高而下降。
2. 溫度
溫度通過影響復合速率和缺陷活性調(diào)控 PLQY：
低溫（如 77 K）：非輻射復合的激活能較高，缺陷捕獲載流子的概率降低，輻射復合占比上升，PLQY 顯著提高；
高溫（如 300 K 以上）：熱激發(fā)使缺陷更易捕獲載流子，非輻射復合增強，同時俄歇復合速率隨溫度升高而加快，導致 PLQY 下降。
3. 環(huán)境穩(wěn)定性（水、氧、光照）
鈣鈦礦材料對水、氧和光照敏感，長期暴露會導致降解，引入新的缺陷：
水和氧會與鈣鈦礦反應生成 PbI?、PbO 等雜質(zhì)相，這些雜質(zhì)相不僅本身無發(fā)光特性，還會在界面形成缺陷，促進非輻射復合；
長時間光照可能引發(fā)光致降解（如 A 位陽離子揮發(fā)、晶格畸變），增加缺陷密度，導致 PLQY 持續(xù)下降。
四、器件結(jié)構(gòu)優(yōu)化：間接調(diào)控 PLQY 的手段
1. 鈍化層設計
表面鈍化：通過引入有機分子（如 PEA?、DMSO）或無機鹽（如 CsI、RbCl），填補表面缺陷（如配位未飽和的 Pb2?），減少表面非輻射復合；
體相鈍化：在鈣鈦礦前驅(qū)體中摻雜少量鈍化劑（如胍鹽、硫脲），抑制體相缺陷形成，提升整體 PLQY。
2. 電荷傳輸層質(zhì)量
電荷傳輸層的導電性和缺陷密度會影響載流子的提取效率：若傳輸層電阻過高或存在缺陷，載流子在鈣鈦礦層內(nèi)的停留時間延長，非輻射復合概率增加，PLQY 降低；
例如：高質(zhì)量的 TiO? ETL（結(jié)晶好、缺陷少）可快速提取電子，減少鈣鈦礦層內(nèi)電子 - 空穴復合，提高 PLQY。
總結(jié)
PLQY 的核心影響因素可歸納為：缺陷態(tài)（濃度與類型）、結(jié)晶與界面質(zhì)量、載流子復合動力學（受激發(fā)條件和溫度調(diào)控）以及環(huán)境穩(wěn)定性。其中，缺陷控制（通過材料合成優(yōu)化、鈍化處理）是提升 PLQY 的關鍵 —— 因為非輻射復合主要由缺陷主導。
在鈣鈦礦太陽能電池研究中，高 PLQY光致發(fā)光量子產(chǎn)率 通常對應低非輻射復合損失，是器件高效光伏性能（如高 EQE、高開路電壓）的重要標志！！！
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